​调制内置电场微环境，高效光催化CO2还原

光催化CO2转化为高附加值的燃料是推动全球环境和能源可持续发展的重要途径。无金属氮化碳(CN)聚合物以其优异的热稳定性和化学稳定性、易于生产和适当的带隙等特点，已成为太阳能驱动转化反应的有前途的光催化剂。然而，块体CN存在比表面积低、可见光利用率不理想，以及光生电荷快速复合等缺陷，阻碍了其实际应用。形态工程，特别是从块体到纳米片的转化，通过减少光生电荷到催化表面的转移距离被证明是有利的。

此外，异质结的构建在促进空间域内的电荷分离，从而提高整体光催化性能方面显示出巨大的潜力。重要的是，异质结界面上的内置电场(也称为界面电场)有效地解决了光吸收和氧化还原电位之间的热力学矛盾所带来的内在挑战。

基于此，上海大学王亮、南洋理工大学刘政和雷振东等报道了一种两步水热-煅烧串联合成策略，将碳量子点(CQD)引入CN中，形成超薄的CQD/CN纳米片，并将其用作光催化CO2还原的有效催化剂。这种方法确保了异质结的形成，并且所得的材料具有小的厚度、大的表面积和高的结晶度。同时，CQD的引入导致了CN的结构重构，使得催化剂表面暴露出丰富的内置电场。这种结构转变赋予了CQD/CN优越的光学特性、有效抑制了光生电荷重组和显著提高了电子交换效率，有利于加速光催化还原过程。

基于原位KPFM表征和计算的功函数，可以证实这种界面电场作为一种强大的驱动力，使得CN的CB处的光生电子与CQD的VB处的空穴的快速结合，导致在CQD中发生光电子的定向积累，通过界面电场进行微调，最终驱动有效的CO2还原过程。性能测试结果显示，CQD/CN光催化剂在光照下2.5小时后的平均CO产量为120 μmol g-1，选择性为92.8%，优于纯的CN光催化剂。

此外，CQD/CN还显示出优异的光催化稳定性，其在连续光反应10小时过程中而没有表现出明显的活性衰减。综上，该项工作证实了CQD与非金属CN材料集成对性能提升的可行性，也为大多数光催化剂的修饰改性提供了一条创新途径。

Engineering built-in electric field microenvironment of CQDs/g-C3N4 heterojunction for efficient photocatalytic CO2 reduction. Advanced Science, 2024. DOI: 10.1002/advs.202403607