IF 16.4！莫尔工程原子层的纳米结构与界面电化学反应性

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原子级薄的范德华（vdW）材料的电子特性可以通过垂直堆叠并控制偏移（例如，层间的旋转偏移——即扭转，或晶格常数的微小差异）来精确调控，从而生成莫尔超晶格。近年来，将这种“扭转电子学”（twistronics）概念应用于界面电化学，揭示了调控电化学反应性的独特途径。本文概述了我们的研究工作，利用一系列结构表征方法（如干涉四维扫描透射电子显微镜、暗场透射电子显微镜和扫描隧道显微镜）以及纳米级电化学测量技术（即扫描电化学池显微镜，SECCM），揭示并解析了由层间扭转控制的电极电子结构对界面电子转移动力学的深远影响。我们的核心发现是，莫尔工程能够分离热力学上不利的堆叠构型或拓扑缺陷，这些构型或缺陷显著提高了固-液界面的标准电子转移速率常数，超越了传统非扭转二维（2D）材料的测量值。这种界面反应性的增强可归因于超晶格中特定位置处高密度电子态的局域化，类似于在电极材料中引入物理缺陷或空位所产生的效果，但这里使用的是具有高度可调结构的原子级纯净表面。在整个研究中，理解预先施加的莫尔扭转角与观察到的电子转移动力学之间的微妙关系，依赖于对自发超晶格重构和电子态三维局域化等额外因素的探究，这说明了将电化学测量与纳米级结构探针和理论建模相结合对于设计和优化莫尔工程电极的重要性。我们的研究深化了对电化学界面电子转移基本机制的理解，并指出了扭转电子学在推进电化学技术中的革命性前景。尽管我们的电化学研究目前主要集中在基于石墨烯的莫尔材料上，但我们还展望了基于过渡金属二硫化物（TMD）的莫尔材料作为多功能（光）电极表面的潜力。因此，我们讨论了在TMD莫尔超晶格中观察到的结构弛豫，并总结了将SECCM与TMD的场效应静电门控相结合的工作，以从半导体二维材料的整体电化学响应中解耦材料导电性和本征电子转移动力学的影响。总体而言，这项工作为设计具有定制特性的多种材料奠定了独特的基础，这些材料不仅能够提供关于界面电荷转移化学的关键见解（可能作为传感、能量转换和电催化的平台），还能够揭示最初引发对莫尔扭转电子学浓厚兴趣的新奇关联电子物理现象。

创新点

1. 系统性地研究了莫尔超晶格对界面电子转移动力学的影响，揭示了扭转角对电化学反应性的调控作用。

2. 发现莫尔工程能够通过局域化高密度电子态显著提升界面反应性，为设计高性能电化学界面提供了新思路。

3. 结合纳米级结构表征和理论建模，深入解析了莫尔超晶格的结构与性能关系。

4. 展望了基于TMD的莫尔材料在光电化学和电催化中的应用前景，拓宽了扭转电子学的研究范围。

对科研工作的启发

1. 莫尔工程不仅适用于石墨烯，还可推广至其他二维材料，为材料设计提供了新维度。

2. 通过控制扭转角和堆叠构型，可以实现对电化学界面反应性的精确调控，为高性能电化学器件的设计提供指导。

3. 结合电化学、材料科学和理论计算，可以更全面地理解复杂界面现象，推动新材料的发现和应用。

4. 高分辨率表征技术在揭示材料结构与性能关系方面具有不可替代的作用。

思路延伸

1. 将莫尔工程应用于其他二维材料，研究其界面反应性和电子特性。

2. 利用莫尔超晶格的独特性能，开发高性能传感器、电催化器和能量转换器件。

3. 研究TMD莫尔材料在光电化学水分解、CO₂还原等领域的应用潜力。

4. 探索莫尔超晶格中的新奇电子关联现象，为凝聚态物理研究提供新平台。

5. 结合莫尔工程和柔性基底，开发高性能柔性电子器件和可穿戴设备。

Nanoscale Structure and Interfacial Electrochemical Reactivity of Moiré-Engineered Atomic Layers

Acc. Chem. Res. (IF 16.4)

Pub Date  : 2025-01-16

DOI : 10.1021/acs.accounts.4c00692

Madeline Van Winkle, Kaidi Zhang, D. Kwabena Bediako

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