东北大学孙宏滨AFM: 单壁碳纳米管上集成的二聚萘醌 [2,3-d] 咪唑助力实现高倍率且稳定的水系质子电池

文章总结

我们通过在单壁碳纳米管（SWCNT）模板上原位合成 π 扩展二聚体萘醌（2,2'-(1,4 - 苯基) 双 (1H - 萘并 [2,3-d] 咪唑 - 4,9 - 二酮)，简称 PND），开发出了一种高性能水系有机质子电池材料（MnO₂@GF//PND@SWCNT）。具有亲核 - 亲电两性的咪唑基团构建了高效的质子传导通道，而单壁碳纳米管导向的组装形成了高度结晶的 PND@SWCNT，增强了 π-π 相互作用和电子离域性。这种材料展现出了卓越的电化学性能，在 1 A g⁻¹ 的电流密度下可提供 158.4 mAh g⁻¹ 的比容量，在 10 A g⁻¹ 的电流密度下比容量为 121.3 mAh g⁻¹，并且在 10 A g⁻¹ 的电流密度下循环 20000 次后容量保持率为 87.39%。当与 MnO₂@石墨毡（MnO₂@GF）正极配对时，该电池能够在较宽的温度范围（-20 至 40°C）内保持稳定运行。双极性的咪唑基团在充放电过程中促进了质子的快速传输，从而实现了出色的倍率性能。这项工作通过具有质子传导基团的共轭体系，提出了一种用于质子电池材料的新颖分子设计策略，为固定式储能应用提供了巨大的潜力。

图文简介

PND 和 PND@SWCNT 的合成

a) 氢 - 1 核磁共振谱（600 兆赫兹，氘代二甲基亚砜 + 氘代三氟乙酸）b) 碳 - 13 核磁共振谱（151 兆赫兹，氘代三氟乙酸）c) 傅里叶变换红外光谱，d) 比表面积及孔隙度分析（比表面分析仪测试结果），e) 扫描电子显微镜图像（对 PND@SWCNT 的扫描电镜表征结果），f) 透射电子显微镜图像（PND@SWCNT 的透射电镜结果） 。

a) PND@SWCNT 在不同扫描速率下的循环伏安曲线。b) 氧化还原峰处相应的对数（峰值电流）与对数（扫描速率）的关系图。c) PND@SWCNT 在不同扫描速率下电容控制和扩散控制的贡献比例。d) PND@SWCNT 的倍率性能。e) PND@SWCNT 在 50 A・g⁻¹ 电流密度下的长期循环稳定性。

a) PND 的分子静电势图、b) PND 的 π 电子定域化程度（LOL-π）填色图、c) PND 有机化合物的约化密度梯度（RDG）与符号 (λ₂)ρ 的关系图以及相应的梯度等值面图、d) PND、DDNQ 和 DANQ 的最高占据分子轨道（HOMO）和最低未占据分子轨道（LUMO）能级的比较。

a) 所制备的质子电池 MnO₂@GF // 1 摩尔每升的 MnSO₄ + 0.5 摩尔每升的 H₂SO₄ // PND@SWCNT 电池的示意图、b) 质子电池的循环伏安曲线、c) 质子电池的倍率性能、d) MnO₂@GF//PND@SWCNT 电池在 5 A・g⁻¹ 电流密度下于不同温度时的循环性能（0 至 40℃时的电解液为 0.5 摩尔每升的 H₂SO₄和 1 摩尔每升的 MnSO₄的混合溶液，而在−20℃时的电解液为 5 摩尔每升的 H₂SO₄和 0.5 摩尔每升的 MnSO₄的混合溶液）、e) MnO₂@GF//PND@SWCNT 电池在 10 A・g⁻¹ 电流密度下的循环性能。

论文信息

通讯作者：Hong-bin Sun

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