Advanced Materials：梯度导电-孔隙结构中间层实现长循环全固态锂金属电池-Jaekyung Sung团队

一、 导语

在Advanced Materials上发表的一项研究中，韩国庆尚大学Jaekyung Sung团队报道了一种创新性的三层Si/CNT中间层设计，该中间层通过精确调控导电性和孔隙率的梯度分布，显著提升了全固态锂金属电池的界面稳定性和循环性能。这一研究的核心亮点在于其有效抑制了锂枝晶的形成和固态电解质的分解，从而解决了全固态电池中长期存在的短路和性能衰减问题。该工作为实现高安全性和高能量密度的下一代储能器件提供了重要的技术途径。

二、 研究详解

全固态锂金属电池因其高能量密度和安全性被视为下一代储能技术的有力候选，然而，锂枝晶的生长、固态电解质的界面不稳定以及充放电过程中的副反应严重限制了其实际应用。特别是硫化物固态电解质如Li6PS5Cl在与锂金属接触时易发生分解，导致界面阻抗增加和电池失效，因此迫切需要开发有效的界面工程策略来克服这些挑战。为解决上述问题，Jaekyung Sung团队设计了一种具有梯度导电性和孔隙率的三层Si/CNT中间层。该中间层在固态电解质界面处采用低电子导电率和高离子导电率的致密结构，中间层平衡离子-电子导电性并具有多孔结构，而在集流体附近则具有高电子导电性。通过这种结构，中间层能够引导锂均匀沉积，减少界面副反应，并缓解体积膨胀，从而显著提升电池的库伦效率和循环稳定性。

三、 图表解析

图1：三层Si/CNT中间层机制示意图。

该图比较了裸Cu、Si/CNT MIEC和三层Si/CNT中间层中锂成核和生长行为，表明梯度结构能有效引导锂从底部沉积，抑制枝晶形成和界面分解。

图2：三层Si/CNT电极的制备与结构表征。

该图展示了电极的制备过程、SEM形貌和压光后的结构演化，证实了中间层的梯度孔隙和致密化结构，有利于锂离子传输和机械稳定性。

图3：半电池电化学性能比较。

该图通过电压曲线、库伦效率、DRT分析和循环测试，显示三层Si/CNT中间层具有最高的初始库伦效率和循环稳定性，以及最低的界面阻抗。

图4：固态电解质/锂界面电化学稳定性。

该图通过OCV监测、XRD和XPS分析，表明三层Si/CNT中间层能最小化固态电解质的分解，减少Li2S和Li3P等副产物的生成。

图5：COMSOL模拟锂成核和生长方向。

该图模拟了不同中间层中锂离子通量分布，验证了梯度结构能引导锂向底部沉积，避免局部热点和枝晶生长。

图6：锂沉积和剥离行为分析。

该图通过SEM显示三层Si/CNT中间层中锂均匀沉积和完全剥离，而其他结构出现不均匀沉积和界面分层。

图7：全电池电化学性能。

该图展示了全电池的电压曲线、循环性能、倍率能力和压力变化，表明三层Si/CNT中间层具有高容量保持率和优异的倍率性能，尤其在室温下实现1800次长循环。

四、 总结

该研究通过设计梯度导电-孔隙结构的三层Si/CNT中间层，成功实现了全固态锂金属电池的高效稳定循环，显著抑制了枝晶生长和界面副反应。实验和模拟结果一致证明了该中间层在提升库伦效率、循环寿命和倍率性能方面的优势。这一成果不仅推动了全固态电池的界面科学理解，也为高能量密度储能器件的实际应用奠定了坚实基础，未来有望通过优化材料体系和规模化制备进一步促进其产业化发展。

五、 文献信息

Adv. Mater., 2025, 10.1002/adma.202515640

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