​北航/湘大Nano-Micro Lett.: 非晶Ni(OH)2负载负电荷Pt单原子，显著提升HER活性

与广泛使用的晶体载体不同，非晶材料由于其独特的长程无序和各向同性结构特征，在优化单原子(SA)的几何和电子结构方面显示出独特的优势。无定形载体上的无序相邻原子可以几何地改变活性位点并重新排列电子分布，这可能加速活性中心之间的电荷转移，并增强活性位点的电化学活性。同时，非晶载体中大量的悬空键和缺陷可以锚定SA，有效地提高SA催化剂长期使用的结构稳定性。此外，非晶载体表面暴露的金属原子的高度配位不饱和局部环境可以提供构建金属-金属键合的可能性，这种新结构可以调节SA催化剂的电子结构，进一步提高催化性能。

基于此，北京航空航天大学郭林、康建新和湘潭大学孙秀娟等通过可控的电化学还原策略在非晶Ni(OH)2纳米片上进行Pt-Ni键合固定，制备出新型Pt SA催化剂。非晶载体的配位不饱和原子结构为PtCl62−离子的吸附提供了足够的位置，而还原产生的Pt SA被氧空位上暴露的Ni金属位捕获，形成Pt-Ni键而不是传统的Pt-O键。

密度泛函理论(DFT)计算和原位拉曼光谱学都显示该Pt SA的活化氢原子吸附能力增强，这促进了非晶态Ni(OH)2载体和Pt SA之间在碱性条件下的氢溢出过程；此外，非晶态Ni(OH)2有效地切割H2O分子并将氢原子传递到Pt位点，显著增加Pt SA上的氢覆盖率，从而提高HER性能。

得益于SA与非晶载体之间的协同效应，Pt-SA/a-Ni(OH)2催化剂仅需64 mV的过电位就能达到10 mA cm−2的电流密度，在48 mV过电位下的Pt质量归一化电流密度为1000 mA cm−2 mg−1Pt，优于商业Pt/C催化剂。此外，Pt-SA/a-Ni(OH)2在连续电解150小时过程中仍保持良好的活性，且反应后材料的形貌和结构未发生明显变化，表明该催化剂具有优异的稳定性。

总的来说，该项工作将SA与非晶载体进行耦合显著提高了电化学性能，这为可控地调制SA催化剂的电子态以提高催化性能提供了的思路。

Achieving negatively charged Pt single atoms on amorphous Ni(OH)2 nanosheets with promoted hydrogen absorption in hydrogen evolution. Nano-Micro Letters, 2024. DOI: 10.1007/s40820-024-01420-6