聚合物修饰的铜电极高效转化CO2为燃料和化学品 | Science Bulletin

使用带有吸电子基团的聚丙烯酸酯修饰铜电极可以实现CO2到多碳产物的高效电化学转化。电化学和原位光谱研究以及理论计算均表明，在铜电极上修饰具有吸电子基团的聚丙烯酸酯可分散界面电子密度，提高铜位点d带中心的能级，从而抑制*H吸附并稳定*CO吸附，促进C-C偶联反应，最终选择性地生成多碳产物，Science Bulletin近期发文报道了该成果。

近日，Science Bulletin在线发表了西安交通大学多相流国家重点实验室沈少华教授的研究成果，该研究团队提出了一种聚合物修饰铜电极高效转化CO2为乙烯和乙醇的策略。

聚合物改性铜电极上CO2转化为多碳产物的机理示意图

由于界面电子密度的重新分布和Cu位点d带中心能级的提高，在Cu电极上修饰带有吸电子基团的PECA可以稳定*CO中间体，从而促进C-C偶联反应，进而实现多碳产物的选择性生成。

研究人员在Cu电极上修饰带有吸电子基团的聚α-氰基丙烯酸乙酯（PECA）（Cu-PECA电极），显著提高了eCO2RR生成C2+产物的选择性。在−1.1 V（相对于可逆氢电极，vs. RHE）下，Cu-PECA电极的C2+产物选择性从30.1%提高到72.6%。在流动池中，Cu-PECA电极在−0.9 V vs. RHE时生成C2+产物的分电流密度达到−145.4 mA cm-2。原位光谱表征和理论计算显示，由于界面电子密度的重新分布和Cu活性位点d带中心能级（Ed）的提高，PECA可以抑制*H中间体的吸附并稳定*CO中间体，从而促进C-C偶联，进而提高Cu-PECA电极的C2+产物的选择性。这项研究为使用聚合物改性电催化剂和电极来调控eCO2RR反应中间体的表面吸附行为，从而实现高活性和高选择性生成C2+产物提供了重要指导。