四川大学王宇/杨伟AEM: 高弹高导SINE-GPE：稳定锂金属阳极的高性能凝胶电解质

文章总结

研究背景：传统锂电池液体电解质存在漏液、起火和锂枝晶生长等问题，固态电解质和凝胶聚合物电解质（GPEs）是潜在解决方案。GPEs 可结合固态聚合物电解质和液体电解质的优点，但传统制备方法存在缺陷，且难以同时实现高离子电导率、高锂离子迁移数、高弹性和机械强度以及良好安全性。受动物皮肤结构启发，提出制备非易燃弹性凝胶聚合物电解质（SINE-GPE）以解决这些问题。

实验方法：采用 ASISA 策略，在低温高湿环境下使三嵌段热塑性聚氨酯（TPU）自组装形成多孔泡状膜（SINE - 骨架），然后在手套箱中将不易燃的液体电解质封装在 SINE - 骨架内制备 SINE-GPE。通过多种表征手段对 SINE - 骨架和 SINE-GPE 的结构、性能进行测试分析。

实验结果与讨论

SINE - 骨架的制备：ASISA 过程中，TPU 溶液吸收水分形成自组装胶束球，进而聚集成有序的双连续泡状结构得到 SINE - 骨架。该过程对温湿度敏感，特定温湿度条件才能形成均匀泡状多孔微结构。采用反溶剂淬火法可加快干燥过程且不破坏结构。

SINE - 骨架与其他骨架的比较：SINE - 骨架具有最高的孔隙率（76%）和超强的液体吸收能力（高达 900%）。随着 SINE - 骨架中液体电解质含量增加，离子电导率上升并在 80 wt.% 后趋于稳定，拉伸强度缓慢下降，最终保持在 2.0 ± 0.1 MPa ，在离子电导率和拉伸强度之间实现了良好平衡。

SINE-GPE 的弹性性能：SINE-GPE 具有良好的弹性和稳定性，拉伸应变超过 200% 时能恢复，100% 应变下循环 10 次后仍保持稳定。压缩测试中，90% 压缩应变下循环 10 次无液体挤出，穿刺强度为 4.1 N/mm，表现出良好的抗穿刺性。

SINE-GPE 的电化学性能：SINE-GPE 室温离子电导率高达 1.20 mS/cm，锂离子迁移数为 0.82 ± 0.04 ，电化学窗口约为 5.0 V。在锂金属电池应用中，能有效抑制锂枝晶生长，稳定锂金属阳极表面。Li/SINE-GPE/LFP 半电池在不同 C 倍率下比容量最高，0.5 C 下循环 260 次后容量保持率为 87%。LFP|SINE-GPE | 石墨软包全电池在 0.5 C 下循环 40 次后容量保持率为 96%，且在高温、折叠、穿刺、切割等恶劣条件下仍能正常工作。

研究结论：成功制备 SINE-GPE，其具有良好的机械弹性、高离子电导率和离子选择性渗透等特性。独特的 SINE - 骨架通过 ASISA 策略制备，SINE-GPE 在锂金属电池中表现出优异性能，弹性表面按摩机制有助于稳定锂金属阳极。该研究为高性能 GPEs 的设计与制备提供了一种经济有效的仿生解决方案，揭示了弹性应力对稳定锂金属表面的作用。

图文简介

基于三嵌段热塑性聚氨酯的反溶剂诱导自组装（ASISA）的类皮肤设计的非易燃弹性凝胶聚合物电解质（SINE-GPE）的示意图。

与传统聚合物骨架相比，SINE 骨架的液体电解质封装能力、离子电导率和机械性能。

SINE-GPE 适用于安全的锂金属电池，其通过可能存在的弹性驱动的表面按摩作用来稳定锂金属负极，同时还介绍了其电化学性能以及软包电池的安全性能。

论文信息

通讯作者： Yu Wang, Wei Yang