提高22倍！携手徐梽川院士，厦门大学/南洋理工大学/清华大学，最新Angew！

研究概述

尖晶石氧化物在推动高级氧化过程中具有巨大的潜力，然而最大化其活性的潜在机制仍不清楚。

2025年5月5日，厦门大学汪婷、新加坡南洋理工大学徐梽川、清华大学庄泽超在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Site-Specific Spin State Modulation in Spinel Oxides for Enhanced Nonradical Oxidation》的研究论文。

在本研究中，作者利用MnxCo3-xO4中的四面体和八面体位点相互作用来调节自旋态，特别是自旋排列和自旋矩，从而增强高碘酸盐（PI）的活化和在降解污染物中的催化性能。

结合实验和密度泛函理论（DFT）分析，作者阐明了在协同四面体和八面体位点上的自旋排列在促进量子自旋交换相互作用（QSEI）中的作用，这种相互作用为电荷转移提供了一个高效的电子自旋通道。

同时，CoMn2O4中设计的高自旋构型提高了d带中心，有利于形成稳定的PI*表面络合物，并加速了在催化降解环丙沙星过程中决定速率的IO3-脱附，其具有更低的ICOHP值。

因此，CoMn2O4的精细调节自旋态增强了整体反应动力学，与MnCo2O4相比提高了2.5倍，与仅具有八面体活性的催化剂相比增加了高达22倍。

这种特定位点的调节已被发现适用于其他尖晶石氧化物，为微调电子结构以最大限度地提高催化性能提供了启示。

图文解读

图1：合成与结构表征

图2：催化性能

图3：MnxCo3-xO4/PI系统中PI活化的机制

文献信息

Site-Specific Spin State Modulation in Spinel Oxides for Enhanced Nonradical Oxidation,  Angew. Chem. Int. Ed., 2025. https://doi.org/10.1002/anie.202504189

500+博士团队护航，助力50000+研究在Nature&Science正刊及子刊、Angew、AFM、JACS等顶级期刊发表！