Nat. Mater. | 结构约束驱动的生成模型：开拓量子材料新发现

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数十亿有机分子已通过计算方法生成，但由于数据有限与结构复杂，功能性无机材料的生成仍然稀缺。研究人员提出了 SCIGEN（Structural Constraint Integration in a GENerative model），该框架在扩散生成模型中强制施加几何约束（如蜂窝晶格、Kagome 晶格），以探索稳定的量子材料候选。SCIGEN 能在保持输出有效性的同时，引导结构基序生成，并生成了一千万个包含阿基米德晶格和 Lieb 晶格的无机化合物，其中超过 10% 通过了多阶段稳定性筛选。对 26,000 个候选结构的高通量密度泛函计算表明，95% 能收敛，53% 在结构优化中稳定。基于图神经网络的分类器进一步检测到 41% 的弛豫结构具有磁有序性。研究人员还合成并表征了两个预测材料 TiPdBi 与 TiPdSb，分别表现出顺磁性与抗磁性。这表明 SCIGEN 为基于晶格几何的量子材料生成提供了可扩展路径。

结构—性质关系在理解功能性量子现象中至关重要。对称性与几何模式往往直接影响材料的电子态与磁序。例如，方格晶格是高温铜氧化物超导体的母体结构，三角、蜂窝和 Kagome 晶格则可支持量子自旋液体等奇异磁态，Lieb 晶格和 Kagome 晶格还能形成平带电子态，为稀土替代材料提供可能。然而，要同时满足稳定性与目标量子特性的材料设计极具挑战性。

近年来，机器学习驱动的材料生成模型改变了材料设计格局。扩散模型和图神经网络已能生成数百万种材料，但多数方法难以引入几何模式的先验约束。研究人员提出 SCIGEN，旨在将几何约束直接整合进扩散生成过程，从而更高效地探索具备目标几何与量子特性的稳定材料。

结果

主要晶格类型的生成结果

研究人员在三类阿基米德晶格（AL）——三角、蜂窝和 Kagome 晶格上进行了生成实验。结果表明，约束原子能形成目标几何图案，而未约束原子则自发填充晶格空隙以维持整体稳定性。通过优化初始条件采样，研究人员发现原胞中原子数量与生成稳定性密切相关：三角晶格偏好较小原胞，而蜂窝与 Kagome 晶格则需要较大原胞以容纳六边形。

拓展至其他几何模式

除了常见的三角、蜂窝和 Kagome 晶格，SCIGEN 还能生成其他阿基米德晶格，如方形、截角方形、截角六边形等。虽然部分晶格类型生成稳定性较低，但未约束原子在填补空隙时经常自组织为可识别的阿基米德模式，进一步增强了材料的力学与热稳定性。

Lieb 晶格材料的生成

Lieb 晶格是一种特殊方格变体，能支持平带与潜在的高温超导。研究人员利用 SCIGEN 成功生成了具有 Lieb 模式的材料，并通过自适应“解屏蔽”策略在保留整体拓扑的同时，允许局部原子位置灵活调整以保证化学合理性。部分生成的氧化物类似物（如 Ti–Co–Cu–O 系）展现了接近费米能级的平带特征。

材料数据库构建与稳定性验证

研究人员共生成 1006 万个候选材料，经四阶段稳定性筛选后保留 101 万个。进一步对 26,000 个候选进行 DFT 弛豫，95% 成功收敛，其中 53% 结构稳定。利用图神经网络预测发现，41% 的结构具有磁性特征。由此构建了一个大规模的几何约束材料数据库。

实验验证

为验证 SCIGEN 的预测能力，研究人员合成并测试了 TiPdBi 与 TiPdSb 两种新化合物。实验发现，它们的组分比例与对称性与预测模型略有偏差，但磁性性质与计算结果高度一致：前者为顺磁性，后者为抗磁性。这说明即使生成材料未完全理想化，SCIGEN 仍能提出具有化学合理性和研究价值的候选。

讨论

SCIGEN 在以下方面展现出显著优势：

• 生成能力：能够在无需重新训练的情况下，将几何约束嵌入生成过程；
• 可扩展性：覆盖多种阿基米德晶格及 Lieb 晶格，适配不同量子现象探索；
• 可靠性：高比例候选在 DFT 弛豫后稳定，验证了方法有效性；
• 实验价值：提供化学合理的候选材料，已在实验中得到部分验证。

局限性在于：

• 部分晶格类型仍难以生成稳定材料；
• 生成模型依赖 0 K 条件训练，实验中可能出现竞争相；
• 局部缺陷与磁相互作用等复杂因素尚未纳入约束。

未来，研究人员计划扩展 SCIGEN 的约束类型，包括键型、配位数、点群与空间群等，并探索引入目标物性（如热学、电学与光学性能）的定向生成，以推动量子材料的可控设计与实际应用。

整理 | DrugOne团队

参考资料

Okabe, R., Cheng, M., Chotrattanapituk, A. et al. Structural constraint integration in a generative model for the discovery of quantum materials. Nat. Mater. (2025).

https://doi.org/10.1038/s41563-025-02355-y

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