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当前高能电池的快充技术面临核心挑战：充电时电池过电位急剧上升，易超出电解质的固定电化学稳定窗口（ESW），引发副反应并限制能量密度。传统解决方案（如降低电极曲折度、增加孔隙率）虽能提升倍率性能，但牺牲能量密度；而双相电解质（固相分离或互不相溶溶剂）受限于离子电导率低、界面稳定性差及成本问题。此外，醚类电解质兼容负极但抗氧化性差，碳酸酯类抗氧化却不兼容锂/硅负极。现有电解质均无法实现ESW随充电电流动态扩展，亟需一种能实时响应过电位变化的自适应机制，以协同解决快充与高能量密度的矛盾。

成果简介

马里兰大学王春生教授团队设计了一种自适应电解质，它具有动态扩展的电化学稳定性窗口，在充电过程中实时增加，超过了随着充电电流增强而增加的过电位。该自适应电解质是一种盐与互补的抗氧化/抗还原溶剂在浊点组成的单相溶液；但在充电时可以发生溶剂分离，动态重新分配溶剂组分。抗氧化溶剂富集在正极，抗还原溶剂积聚在负极，在充电过程中实时拓宽了电解质的稳定窗口。概念验证实验证明了该设计在水系锌金属电池和非水系锂金属电池中的普适性，实现了负极的高库仑效率，增强了正极的氧化稳定性。

相关研究成果以“Self-adaptive electrolytes for fast-charging batteries”为题，发表在Nature Energy上。

图文解析

图1 传统电解质与自适应电解质的工作原理对比

图1对比了传统电解质与自适应电解质在快充时的行为差异。传统电解质（图1a）在快充时电极过电位（φ）超出固定ESW，引发副反应。而自适应电解质（图1b）在浊点组成下单相存在；充电时盐浓度梯度打破相平衡，触发溶剂分离：抗还原溶剂（如乙腈）富集于负极侧，抗氧化溶剂（如水）富集于正极侧，动态扩展ESW以适应过电位。图中红/蓝虚线表示正/负极平衡电位-容量曲线，实线为充电时的实际极化曲线。该机制通过溶剂定向分配实时拓宽ESW，避免副反应。

图2 自适应电解质的设计与溶剂/盐筛选

图2展示了自适应电解质的设计准则及关键组分筛选。通过分析33种溶剂的偶极矩和给体数（DN），筛选出兼具水混溶性（高偶极矩）和诱导溶剂析出能力（中等DN）的溶剂（如乙腈THF）（图2a）。盐筛选基于阴离子离子势（π=电荷数/离子半径）：中等π阴离子（如SO₄²⁻）具有强水合性，能降低乙腈混溶性并触发溶剂析出（图2b）。图2c-d的H₂O-ACN-ZnSO₄三元相图表明，仅在特定组成（如ACN体积分数>0.1）时，盐浓度增加可引发液-液相分离（I+I'区），浊点（点2）为自适应电解质的设计靶点。

图3 充电驱动的相分离实验验证

图3通过原位可视化与光谱技术证实了充电诱导的溶剂动态再分布。利用亲乙腈染料IR-780（图3a），锌沉积侧（模拟负极）颜色加深表明乙腈富集，而溶解侧（模拟正极）变浅表明水富集。对比无溶剂析出效应的Zn(OTf)₂电解质（图3b）则无此现象。定量NMR（图3d）显示：随电流密度增加，负极侧乙腈含量显著上升（10 mA cm⁻²时达65.7%），正极侧下降至42.5%。IR/Raman光谱（图3e-f）进一步揭示乙腈富集破坏水的氢键网络，降低水活性以抑制析氢反应（HER）。

图4 电荷驱动的析氢反应抑制机制

图4通过三电极系统量化了自适应电解质对HER的抑制效果。铂探针置于锌电极附近，监测局部电解质HER动力学（图4a）。在自适应电解质中，施加电流后（10 mA cm⁻²），铂电极的HER电流显著降低（图4b红线虚线），电荷转移阻抗增加（图4c），交换电流密度（j0 HER）下降（图4d）。而传统ZnSO₄电解质中HER加剧（图4b蓝线虚线）。XRD证实自适应电解质循环后锌负极无羟基硫酸锌沉积（图4f），表明HER的有效抑制避免了pH上升引发的副产物生成。

图5 自适应电解质的电化学性能优势

图5证明自适应电解质显著提升锌负极性能。Zn||Cu半电池中（图5a），自适应电解质在1、5、10 mA cm⁻²下的平均库仑效率（CE）达99.7–99.9%（图5b），优于传统电解质（<98.5%）。Zn||Zn对称电池循环寿命延长至1350小时（图5c），而对照组因枝晶或副反应在450小时内失效。Zn||V₂O₅全电池在80%容量保持率下稳定循环553次（图5d），远超对照组（105–192次）。SEM显示循环后锌负极致密无枝晶（附图18），印证实时扩展ESW对副反应的抑制。

图6 锂金属电池中的普适性验证

图6将自适应电解质设计拓展至非水系锂金属电池。筛选出FEC（抗氧化）-苯甲醚（抗还原）-LiFSI三元体系（图6a），其相图显示浊点触发溶剂析出（图6b）。自适应电解质（点A）在Li||Cu半电池中实现>99.5%的CE（图6c），循环300次后极化稳定（附图24）。Li||LFP全电池（N/P=1.0）在C/3倍率下稳定循环150次（图6d），而对照组（点B/C）在20/60次后容量衰减。3C快充性能（附图27）进一步验证该设计的普适性，为高电压/快充锂金属电池提供新途径。

结论展望

当前电池电解质具有固定的电化学稳定窗口，限制了高能电池的快充能力——高电流下过电位快速上升易引发副反应。为突破此瓶颈，该研究开发了一种电化学稳定窗口在充电时动态扩展的自适应电解质。其核心是利用具有溶剂析出效应的三元体系：电解质在静态浊点保持均一相，充电诱导的盐浓度梯度触发相分离，使抗还原溶剂在负极富集、抗氧化溶剂在正极富集，以电流依赖性方式动态拓宽ESW。该策略在水系锌金属和有机锂金属电池中均得到验证，实现了快充与高能量密度的协同。通过将相化学融入电解质设计，该工作超越了传统分子层面策略，为下一代电解质建立了普适性框架。

文献信息

Zhao, CX., Li, Z., Chen, B.et al.Self-adaptive electrolytes for fast-charging batteries.Nat Energy(2025).

https://doi.org/10.1038/s41560-025-01801-0

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