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范红金/李越,最新Chem!

第一作者:Tao Zhang, Bao Zhang, Yipeng Zang

通讯作者:范红金, 李越

论文速览

具有定制选择性的金–铜(Au-Cu)基催化剂的大规模生产是一项复杂而具有挑战性的任务。本文报道了一种基于金纳米球种子的半亲和策略,以实现具有连续调节界面(从二聚体、Janus、橡子状Janus到核壳)的Au-Cu Janus纳米晶体的合成,强调了界面应变的作用。

通过精细调节Cu的氧化态和活性位点上的一氧化碳物种(∗CO)覆盖率/吸附构型,所提出的Au-Cu催化能够在高电流密度下选择性地生产甲醇(CH3OH)、乙烯(C2H4)和乙醇(C2H5OH)。通过原位表面增强拉曼光谱(SERS)和理论计算揭示了反应路径。

图文导读

图1:异质结构生长模式的分析和可调性,包括Volmer-Weber(VW)、Frank-van der Merwe(FM)和半亲和生长模式的示意图,以及基于界面应变和接触角的连续调节界面的示意图。

图2:Au-Cu异质结构的合成和表征,包括合成示意图、Au纳米球的低分辨率TEM图像、Au-Cu异质结构的TEM、HAADF-STEM图像。

图3:Au-Cu异质结构中接触区域的连续调节,以及在不同Au-Cu异质结构下局部电场分布的模拟。

图4:不同催化剂的电子结构比较,包括UV-Vis-NIR光谱、Cu 2p XPS光谱。

图5:1 M KOH水溶液中CO2RR性能的测试结果,包括不同电化学催化剂上检测到的产品的法拉第效率(FE)作为施加电池电压的函数。

图6:原位SERS分析和理论计算对CO2RR机制的深入理解,包括在不同电流密度下Au-CuI、Au-CuII和Au-CuIII的原位SERS光谱,以及密度态(DOS)分析。

总结展望

本研究通过半亲和生长模式实现了Au-Cu异质结构的合成,这些结构从二聚体到核壳模式连续转变。通过系统研究Au-Cu异质结构中空间分布的铜对CO2RR选择性的影响,实现了C2+产品80.0%的优化法拉第效率,以及466.1 mA cm-2的部分电流密度。

通过调节Au-Cu异质结构的界面,可以切换特定产品的法拉第效率,例如可以将液体产品中72 %的甲醇(二聚体)、78%的乙醇(Janus)和气体产品中63%的乙烯(橡子状Janus)转换为107、230和226mA cm-2的局部电流密度。此外,通过原位SERS和DFT理论计算,研究了反应机制。本工作代表了在电催化CO2RR选择性开关方面的重要进展。

文献信息

标题:A selectivity switch for CO2 electroreduction by continuously tuned semi-coherent interface

期刊:Chem

DOI:10.1016/j.chempr.2024.04.009

  • 发表于:
  • 原文链接https://page.om.qq.com/page/OJyYqk_JWGEIww9SE33ssckg0
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