​物理所Nat. Commun.：长寿命蠕变型全固态电池正极

电化学-机械耦合对界面和结构稳定性提出了巨大的挑战，但也为从零开始设计新型全固态电池创造了新的机会。

在此，中国科学院物理研究所索鎏敏、许荣等人基于空间有限域结构中的固体-固体约束利用锂化诱导的应力来驱动活性材料的蠕变，从而提高结构的完整性。基于此，作者使用可蠕变Se材料和一体式刚性离子/电子导电Mo6Se8框架制造了蠕变型全固态正极。

实验和数值模拟表明，该正极在改善颗粒间接触和避免颗粒断裂方面表现出独特的能力，从而具有优异的电化学性能（在0.5C时超过3000次循环且其实现了2460Wh/L的高体积能量密度）。

图1. 蠕变型Se-60MSe正极的结构设计及性能优势

总之，该工作开发了一种新型的蠕变型全固态硒化物合金正极。其通过限制空间框架内的体积变化，利用应力驱动蠕变来改善界面接触并连续释放锂化应力。

结果表明，硒在充放电过程中的大量体积应变被刚性的Mo6Se8框架限制，产生应力梯度以诱导Se蠕变，伴随着内部应力的释放和累积后形成的界面。该种优化的颗粒间接触和稳定的结构，为长期循环性能提供了保障。基于此，蠕变型Se-60MSe正极展现出了2460 Wh/L的高体积能量密度和在0.5 C电流密度下3000个循环的卓越循环寿命。因此，大多数在室温下易于蠕变的高容量合金电极材料都可以为开发蠕变型全固态电极系统铺平道路。

图2. 电池性能

Creep-type all-solid-state cathode achieving long life, Nature Communications 2024 DOI: 10.1038/s41467-024-48174-8