开发高效的氨(NH3)合成催化剂是一项具有挑战性的任务。即使是目前常用于工业NH3合成的铁基催化剂,也需要苛刻的反应条件,并且涉及大量的能量消耗。
在此,研究人员展示了将巴克敏斯特富勒烯(C60)锚定在非铁过渡金属上,制备了高效合成NH3的团簇-基助催化剂。这些助催化剂具有独立的氢和氮催化活性位点。
C60的“电子缓冲”行为平衡了催化过渡金属位点上的电子密度,除了C60位点上氢活化和迁移之外,还能协同活化过渡金属上的氮。
该研究表明,与不含C60的催化剂相比,C60促进的过渡金属助催化剂的NH3合成率更高。引入C60发现,*NH2的加氢是团簇-基助催化反应中决定速率的步骤。
C60的引入提供了解决各种氧化物负载的Ru催化剂上氢中毒的实用方法。
图文解读
图1:催化性能
图2:反应分子的活化
图3:DFT计算
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