北京大学「长江学者」联手中科大「国家杰青」，新发Nature子刊！物理所/苏大共同通讯

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由于电解质的界面稳定性差，实用锂金属电池的开发受到了使用寿命有限的困扰。

2024年7月8日，北京大学化学与分子工程学院徐东升教授、中国科学技术大学化学与材料科学学院焦淑红教授、中国科学院物理研究所王雪锋特聘研究员、苏州大学功能纳米与软物质研究院程涛教授团队合作在Nature Energy期刊发表题为“Towards long-life 500 Wh kg−1 lithium metal pouch cells via compact ion-pair aggregate electrolytes”的研究论文，中科大揭育林、北京大学Wang Shiyang、中科院物理所翁素婷、苏州大学刘越为论文共同第一作者，程涛教授、王雪锋研究员、焦淑红教授、徐东升教授为论文共同通讯作者。

徐东升，北京大学化学与分子工程学院教授，教育部长江学者奖励计划特聘教授（2015）、国家杰出青年基金获得者（2005），专注于高效能量转化材料与应用研究，关注等离激元材料的可控制备、太阳能电池器件、光(热)催化转化及二次电池材料与器件等。

焦淑红，中国科学技术大学化学与材料科学学院教授，国家杰出青年基金获得者（2022），专注于高能量二次电池电极材料和器件集成等研究，包括先进电池体系的材料设计、界面调控和机理研究等；2011年博士毕业于北京大学；后于北京大学/美国能源部太平洋西北国家实验室从事博士后研究；2017年归国加入中国科学技术大学。

王雪锋，中国科学院物理研究所特聘研究员，国家海外高层次青年人才（2020），专注于高能量密度二次电池（锂离子电池、金属锂电池和全固态电池等）关键材料结构和界面表征、机理研究和失效分析研究，尤其擅长采用冷冻电镜技术研究辐照敏感材料；2016年博士毕业于中科院物理所；后于美国加州大学圣地亚哥分校从事博士后研究；2019年归国加入中科院物理所。

程涛，苏州大学功能纳米与软物质研究院教授，专注于理论化学与能源催化交叉领域的理论研究；2007年本科/2012年博士毕业于上海交通大学；2012-2015年于美国加州理工学院从事博士后研究；2015-2018年于美国光合成联合研究中心（加州理工分部）任Research Scientist；2018年11月加入苏州大学。

https://www.nature.com/articles/s41560-024-01565-z

该研究报道了一种紧凑型离子对聚合体（CIPA）电解质，可以在贫电解质条件下实现高性能金属锂袋式电池。这种电解质具有独特的纳米级溶剂化结构，其中离子对密集排列，形成大型CIPAs，而传统电解质则由小聚合体组成。值得注意的是，CIPAs通过集体电子转移过程促进了锂金属阳极的快速界面还原动力学，从而形成了稳定界面。采用高镍含量阴极（LiNi0.905Co0.06Mn0.035O2）的505.9 Wh kg-1锂金属袋式电池在130个循环后显示出91%的能量保持率。该研究工作展示了实现高性能锂金属电池的纳米结构电解质设计，还展示了在设计和开发电解质时了解界面反应机制的重要性。

图1. CIPA电解质的特征和锂金属袋状电池的评估

图 2. 锂金属阳极与NCM811阴极的界面稳定性

图3. 锂金属阳极的界面表征

图4. 介观和微观溶剂化结构

图4. 界面反应机理

总之，该研究设计并表征了一种CIPA电解质，能够实现500 Wh kg-1 LMBs的稳定循环，并了解了其溶剂化结构和界面反应机理。在锂阳极界面处，CIPA电解质中的多个FSI-阴离子通过集体电子转移机制迅速还原，形成大量的LiF和Li2O，形成稳定的低有机含量SEI，有效保护锂金属阳极免受进一步副反应的。在阴极界面处，CIPA电解质显著降低了不可逆电极变化。阳极和阴极界面的同时稳定有效减轻了电解质消耗，使505.9 Wh kg-1的锂金属袋式电池可以稳定循环130个周期和~2750小时。该研究工作展示了了解电解质溶剂化结构和界面反应机制对实现高性能LMBs的重要性。

■密度泛函理论DFT代算：电荷密度、态密度DOS、能带、费米能级、功函数、ELF；介电常数、弹性模量、声子谱；吉布斯自由能、吸附能、掺杂能、缺陷形成能；HER、OER、ORR、NRR、CO2RR；反应路径、反应机理、迁移能垒等

■量子化学QC计算：静电势、偶极矩、布居数、轨道特性、自旋密度、Fukui函数；激发态、跃迁偶极矩；氢键、π-π堆积、疏水作用力；过渡态、反应能垒、反应机理；红外、拉曼、荧光、磷光、核磁谱、圆二色谱等

■分子动力学MD模拟：生物体系弱相互作用分析、受体-配体组装过程、结合自由能；材料体系的高分子构象预测、材料与溶液界面性质、粗粒化模拟；轨迹分析RMSD/RMSF、径向分布函数RDF、扩散、氢键数量；分子对接；同源建模；虚拟筛选、定量构效关系QSAR

■有限元FEM仿真：结构仿真（接触分析、非线性分析、振动/疲劳/传热/裂纹/碰撞分析）；电磁仿真（电场、磁场、电磁耦合、磁热耦合、射频微波）；流体仿真（多相流体、组分运输、流体传动、相变）；光学/声学仿真相关