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距发表AEM仅四天,能源女神孟颖,再发EES!

第一作者:Wurigumula Bao

通讯作者:孟颖,Wurigumula Bao

通讯单位:美国加州大学圣地亚哥分校

论文速览

高电压尖晶石结构正极材料LiNi0.5Mn1.5O4(LNMO)因其高能量密度和成本效益而备受关注,但同时也面临着快速容量衰减的问题。本研究通过开发创新的方法,对LNMO-石墨(Graphite)软包电池中的正极、负极和电解液中的锂库存进行了量化分析,首次全面理解了整个电池的降解机制。

研究发现,活性锂的损失是导致容量衰减的主要因素,主要是由于负极界面不稳定导致的交叉反应。通过系统评估,提出了两种策略:在正极上应用氧化铝(Al2O3)表面涂层和在电解液中添加双氟(草酸根)硼酸锂(LiDFOB),从而增强了电池的循环稳定性。本研究为高电压(>4.4V)锂离子电池技术的发展提供了定量方法和独特见解。

图文导读

图1:在Li过渡金属(TM)氧化物正极/石墨全电池中活性锂库存损失的示意图。

图2:LNMO-Gr单层软包电池的循环性能和重新组装成扣式电池的测试结果;以及新鲜和从软包电池中收获的LNMO和石墨的半电池充放电曲线。

图3:XRD、TGC和ICP-MS方法对LNMO正极、石墨负极和电解液中的锂库存进行了量化分析,不同循环次数后LNMO的XRD结果、TGC方法用于量化石墨负极中的LixC6、以及电解液中锂浓度的变化。

图4:HRTEM和XPS分析了循环后正极和负极界面的形态和结构,以及不同循环次数后石墨负极界面的XPS F1s光谱和原子比率的变化。

图5:在Gen2电解液中LNMO-Graphite软包电池系统中锂库存的演变示意图。

总结展望

本研究通过XRD、TGC和ICP-MS等技术对高电压LNMO-Gr系统中的锂库存进行了量化分析,揭示了SEI形成导致的活性锂消耗是电池容量衰减的主要原因。通过TEM和XPS结果进一步支持了这一发现。实验结果表明,电解液在高电压工作下发生降解,导致活性锂损失。通过在正极上应用Al2O3涂层和在电解液中添加LiDFOB,可以有效地防止正极的交叉反应,其中电解液添加剂在循环性能上显示出比正极涂层更大的改进。结合两种策略进一步提高了电池的循环稳定性。本研究提供了一种通用方法来研究锂离子电池中锂库存的变化,并为未来二次电池开发提供了更全面的理解。

文献信息

标题:Insights into Lithium Inventory Quantification of LiNi0.5Mn1.5O4-Graphite Full Cells

期刊:Energy & Environmental Science

DOI:10.1039/D4EE00842A

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  • 原文链接https://page.om.qq.com/page/OuHut9rjIs8SWWNj5Ol7ghlQ0
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