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研究概述

电化学二氧化碳还原（ECO2R）涉及多质子电子转移，其特点是反应动力学缓慢、过电位高、稳定性差。通过合理设计催化剂以促进质子转移，从而降低施加的电位，能够实现高效且稳定的CO2还原。

2025年5月22日，西湖大学张彪彪、王涛在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Sn Catalysts with Build-in [NCN]2-as Proton Relay for Industrial-Grade CO2Reduction at Low Overpotential》的研究论文。

在本文中，作者探索了通过锡基氰胺催化剂促进质子迁移的策略，以加速二氧化碳的质子化和整体ECO2R过程。

作者研究了从SnO到Sn2ONCN和SnNCN等具有不同[NCN]2-含量的催化剂，以阐明内置[NCN]2-的质子转移机制。

[NCN]2-基团中[N=C=N]2-和[N≡C-N]2-之间的可逆结构转变实现了高效的质子接力效应。在结构中具有更高含量的内置[NCN]2−基团时，可更高效地将二氧化碳转化为甲酸。

在这些催化剂中，SnNCN在360 mV的低过电位下展现出450 mA cm-2的电流密度，甲酸根（HCOO⁻）生产的最大法拉第效率（FE）为97.4%，阴极能量转换效率（ECE）峰值为79.6%。

此外，它能够在200 mA cm-2的电流密度下连续产生甲酸根（HCOO⁻）超过110小时，并在135.8 mA cm-2的条件下连续生产纯甲酸溶液（HCOOH）达192小时。

本研究为高效ECO2R催化剂的设计提供了新型材料和新的视角。

图文解读

图1：质子中继策略与催化剂结构

图2：催化剂的结构、形貌和成分表征

图3：电化学CO2还原性能

文献信息

Sn Catalysts with Build-in [NCN]2-as Proton Relay for Industrial-Grade CO2Reduction at Low Overpotential. Angew. Chem. Int. Ed., 2025. https://doi.org/10.1002/anie.202507422.

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